Entre 2009 et 2010, Lucy est apparue dans Les Experts : Miami, Ruby & The Rockits et Private Practice. En décembre 2009, Lucy auditionne pour la nouvelle série dramatique/mystère/thriller, Pretty Little Liars (tiré du roman Les Menteuses, de Sara Shepard)16. Depuis le 8 juin 2010, Lucy incarne Aria Montgomery dans la série Pretty Little Liars, sur la chaîne américaine ABC Family. Grâce à son rôle, Lucy a remporté quatre Teen Choice Awards entre 2010 et 201317.
Le 15 avril 2011, Lucy a joué dans le film d'horreur Scream 4 aux côtés de Hayden Panettiere, Shenae Grimes, Anna Paquin, Kristen Bell, Aimee Teegarden, Brittany Robertson, Courteney Cox et Emma Roberts18. Le 6 septembre 2011, on l'a vu dans le téléfilm, A Cinderella Story: Once Upon a Song, où elle tient le rôle principal19. En 2012, elle obtient un rôle dans le thriller, Downers Grove, aux côtés deNikki Reed et Hayden Panettiere mais le film ne sera jamais tourné. Le 25 avril 2012, Lucy a présenté l'émission de télé Punk'd : Stars piégées dans laquelle elle a piégé Vanessa Hudgens, Josh Hutchersonet son partenaire dans Pretty Little Liars, Ian Harding20. Toujours en 2012, elle est apparue dans le clip Come Back Down to Earth de Jackson Harris.
En juin 2013, elle devient la nouvelle ambassadrice de la marque Mark Girl21. Le 11 août 2013, elle a co-présenté les Teen Choice Awards avec l'acteur Darren Criss22.